他是蒋介石心腹，接替陈诚主政台湾，最后却和蒋氏父子反目决裂
对于准备传位于子的蒋介石，自然听不进这逆耳忠言。吴国桢看到，此后蒋介石对于蒋经国更加信任，不仅任其控制特务及军队，且让他操纵党部，并主持青年党。直到此刻，吴国桢才认识到蒋老先生“爱权之心，胜于爱国；爱子之心，胜于爱民”。
1952年10月，吴国桢巡视全岛回到台北，大批台湾当地人要求与吴见面。他们面谈的都是一个问题，即他们的亲友不知犯了什么罪被逮捕了。吴国桢是保安司令，但他并不知此事。警务处长告诉他，自己并没有签发过逮捕令，但“中央政府”颁布了一个围捕流氓的新法令，那些人是因此而被捕的。吴国桢于是召见保安副司令彭孟缉，责问这一事件的缘故。彭是蒋经国的心腹，他告诉吴国桢，是台湾的各个特务系统干的。对于抓这些人是否有证据，彭给予肯定的回答。于是，吴国桢要求对方立即提供证据。然而，保安司令部的参谋长要求给他3天时间再呈上证据，因为这次抓了998人，实在太多。吴国桢不同意，结果1小时后，来人只能带来一个很小的公事包，里面只有三四个人的证据。责问之下，来人支吾说证据还在各个系统的特务手中。吴非常恼火，下令要求各个系统的特务次日下午将证据全部送交到省政府办公室。第二天，各系统的特务头子以及彭孟缉等人来到省长办公室，所有的证据都带来了，近千人的案子，只有上十个案卷，等于没有什么证据。吴国桢下令，3天之内甄别所有的指控，如果没有证据就放人。3天后，下属报告，只有18人有轻微的不良行为，如在公共场所酗酒、吵架。于是，这些人移交法院，其他人要求立即释放。但等到5天后，吴国桢发现，被押的人一个也没有放，彭孟缉的理由是没有收到吴的书面命令。吴国桢勃然大怒：“你们抓人的时候没有我的命令，口头的、书面的都没有，为什么放人的时候却要我的书面命令？既然要，马上给。吴国桢当即写了一道命令送达，当晚这些人也就走出了监禁地。吴国桢后来了解到，这次被捕的人大多是各地的民众领袖，他们对国民党心怀不满。对即将进行的投票，两蒋担心他们不能按国民党的需要投票，故出此策。这些人虽然被放出来了，但杀鸡吓猴的目的已经达到。因此，吴国桢虽将被抓的人放了，但自己有一种被打败的感觉。当时他的妻子从美国回来，一见到他就问他为什么面有愁容。他向妻子表示，自己的这个省主席已当不下去了。
市县长选举后，接着是市议会选举。当吴国桢想了解一下各地选举进程时，基隆的情况让他吃了一惊。当天议会开会，居然没有一名议员到场。他了解到，有两名议员遭到特务的绑架，被关在某旅馆里两天了。原来是因为选举中有不同意见，指定的议长人选难以过关，于是通过绑架，逼迫其他议员投票时不越出常轨。
愤怒的吴国桢立即给彭孟缉打电话，指责他玩忽职守，警告说：“要么你立即将绑架议员的那个特务解职，要么自己将被迫采取其他措施。彭孟缉当然不理。吴国桢下令基隆市长亲带警员去解救，并称，如遇反抗，可以将有关人抓起来，必要时可以格杀勿论。两小时后，被绑架议员获释。吴国桢命马上召开议员会，立即选举议长。会后，他会见两位议员，但两位议员并未告诉他是谁抓的，并称既然已经恢复自由，也就不必追求真相了。他后来自己查清了事实，用书面命令开除那名特务。但他得到的报告是，那人又被升官了。吴国桢追问彭孟缉是谁让这么干的，彭拿出了蒋介石的手令。
吴国桢彻底失望了，他向蒋介石提出了辞呈。蒋予以退还，吴国桢接着又上了一份，蒋介石却批给他一个月的病假，让他休息休息。吴国桢于是回信说：“自己将去日月潭养病，除非自己的辞呈获批，否则不会回来。”
吴国桢此时已不大可能继续为蒋介石服务了。据吴国桢本人称：在自己坚持要辞去台湾省政府主席一职后，蒋对他实施了杀手。事情是这样的：吴国桢提出辞呈后，宋美龄急急忙忙从美国赶回进行劝说。她将吴召下山，对吴做了几天工作无果。吴国桢决定重返日月潭。那天早上，吴氏夫妇起床后，发现开汽车的司机不见了，派人找也未能找到，只得由另一名司机开车送他们。本来在路上准备了三明治，是不停车的。那天该吴氏夫妇走运，正巧吴的妻子对三明治反胃，开车中途停车到路旁吃午饭。等吴氏夫妇回到汽车旁，发现司机脸都吓白了。这车在头一天曾经过原来司机的检查，这名司机在开车时已感到转向有点困难。停车后，这司机立即检查。原来三个车轮的螺丝钉都早已被人拧掉了，如果不是吴夫人要停车，汽车飞速到前面的丘陵地带，稍一拐弯，车轮必飞脱车身，吴氏夫妇也将粉身碎骨了。
吴氏夫妇从死里逃生后，大彻大悟：现美台关系已好转，他完成了使命，蒋不必再通过吴来向美国拉关系。有鉴于此，吴国桢认为台湾是不能再待下去了。回到家后，又发现家中电话有人窃听。惊慌失措的吴国桢忽然想到美国好友美联社记者阿瑟·戈尔，他找到阿瑟·戈尔，对他说：“阿瑟，把手放在圣经上，我要告诉你一件事，你要发誓，帮我保密。”他将他同蒋经国之间的矛盾及此次的谋害事件告诉了阿瑟·戈尔，然后交给他几封信，请他带回去交给霍华德报系的罗伊·霍华德、魏德迈将军、《芝加哥论坛报》的罗伯特·麦考密克等人。并约定：假使吴不幸去世，全文公布；没有事，请代为保存。吴国桢与阿瑟·戈尔会面的事，当局完全清楚。当阿氏离台返美前，宋美龄亲自邀他担任自己的私人秘书。
但阿氏不肯背叛朋友，婉拒了宋美龄的邀请。
台湾对自己已是凶险之地。于是，在宋美龄的作用下，吴国桢以养病并接受母校赠予荣誉博士头衔为由，于1953年5月24日带着夫人离台赴美。吴国桢虽然丢掉了“省主席”一职，仍旧保留了“政务委员”。他曾前后5次请辞，蒋介石都没有批准，后来他也就不再坚持，只是愿到美国一行。在申请时，各方推诿，吴国桢用威胁的口吻称，如不给护照，将向美国朋友说明拒发护照真相。因为只是不快，并没闹僵，他的美国之行终于被批准了。但是年近8旬的老父及13岁的次子吴修潢却不准同行。吴氏夫妇临别前，“司法院长”王亮畴为他送行，王问：“不回来了吗？”吴答：“是时候了。”吴的好友、政学系领袖张群赶来送行，并送他曾国藩手书对联一副：“水宽山远烟霞回，天澹云闲今古同。”当吴氏夫妇登机时，“行政院长”陈诚与蒋经国等500余人到机场欢送这位前省主席。
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