蒋介石70大寿，王世杰却写了篇文章“祝寿”，劝蒋结束独裁专制
离开政坛，王世杰也没有闲着，凭借在法学界的名望，他在一家美国人办的教会大学的盛邀之下，在这个学校当了几年教授。即使在教书期间，王世杰也没有和政府脱离关系。1956年10月31日是蒋介石70寿辰，蒋介石透过“行政院”新闻局发布“以六事咨询于国人”的“婉辞”。针对这份带有政治做秀嫌疑的“婉辞”，《自由中国》同人顶风而上，倾力推出了由胡适、徐复观、毛子水、夏道平、陈启天、陶百川、王世杰、雷震等人的16篇文章组成的“祝寿专号”，劝告蒋介石尽快结束独裁专制，逐步实施宪政民主的现代制度。“祝寿专号”加印13版的轰动效应，换来的是政府当局的经济封锁和政治围剿，王世杰提醒雷震“在不失掉自己立场之下要谨慎，以免自己被毁，目前是我们最困难时期”。雷震显然不具备王世杰和胡适通权达变的理性智慧，反而多了一份以救世者自居的表现欲望和英雄情结。结果，后来《自由中国》被查封，雷震入狱十年。
1962年4月，由于胡适的去世，王世杰被选任为“中央研究院”院长，兼任“国家长期发展科学委员会”主任委员。1968年辞去“国家长期发展科学委员会”主任委员职，专任“中央研究院”院长，到了1970年4月当王世杰再次当选为“中央研究院”院长时，他坚持请辞，不愿继续担当此任。王世杰在任“中央研究院”院长期间，采取了如下几项重要措施。（1）增设物理研究所和经济研究所；（2）聘请旅外学人利用暑假回国讲学，并提供国内教员以及研究员以进修的机会，这两点改进了台湾中学大学师资力量，对台湾教育的发展打下了坚实的基础；（3）与各公立大学合作成立数学、物理、化学、工程、生物等研究中心，并从国内外广泛筹措经费，充实各研究中心的研究设备，不仅聘请国外知名学者到台湾讲学，而且还在台湾广泛选派优秀人才出国进修，再回国服务。这项措施在王世杰的努力下取得了很好的成绩；（4）组成“中美科学合作委员会”及“中美人文及社会科学合作联席会”，以促进中美文化学术的交流。以上种种措施一方面提升了台湾岛内的科学技术、教育水平；另一方面也促进了台湾和美国的关系。
王世杰晚年，极少过问政治，专心著书立说，玩赏古董字画。王世杰在抗战前，已经是“故宫博物院”理事，而且又兼任“中央博物院”理事长，到台湾后，他先后出任两院共同理事会常务理事及两院管理委员会常务委员。王世杰认为，故宫古物大都需要妥善保存，才能向全世界表现中国古老文化的精美内涵，因此建议出一套精印古画，以便让更多的人有机会欣赏到中国的文化。王世杰为此组织了“特别出版小组”，主编的《故宫名画三百种》和《艺苑遗珍》，均为我国艺术界空前巨著。为了进一步弘扬中国的文明，王世杰策划将一部分故宫文物运到美国展览。王世杰的这些举动，一方面提高了台湾岛内艺术水平，另一方面增进了国外人士对中国艺术的了解，是一件双赢的事情。王世杰不仅积极的推进中国文化的传播，而且身体力行，他第一个将自己珍藏多年的名画献给有关机构，倡导了私人捐赠的风气。
王世杰不仅是个外交家，而且是一个在学术上成就颇高的法学家。从1920年，他回国担任北京大学法律学系教授，1921年开始担任系主任，后来一度兼任教务长，主要著作有《比较宪法》《宪法原理》《中国奴婢制度史》等，其中《比较宪法》已成为这个领域的经典著作。书中详尽地阐述了人民的基本权利，分为消极的基本权利（即个人自由）和积极的基本权利。前者包括人身自由、居住及迁徙自由、意见自由、通信秘密自由、集会自由、结社自由，并享有财产权。后者又称受益权，也就是人民获受于国家的权益。如最低限度的教育权利，弱者得受国家救恤的权利，劳工阶级得受国家特别保护的权利等；明确公民有选举权和直接立法权，坚决反对任何形式的贵族制度，认为一切公共职位，除了规定知识的及道德的资格，不应有其他任何限制，提出宪法的一个重要原则即人民平等原则。书中对立法、行政、司法权分立的制度安排也进行了详细讨论，还认真探讨了合议制、总统制、责任内阁制、独裁制等多种政体之间的不同。《比较宪法》出版后曾多次重印，到1947年已增订七版，是1949年前再版率最高的法学著作，代表了当时最高学术水平的宪法学著作，在我国法学界有很大影响。鉴于王世杰在法学领域取得的学术成就，1948年他以法学家身份当选为“中央研究院”首届院士。
晚年的王世杰，每日散步、咏诗成为他生活的重要部分。有一次，他读到《定风波》的最后一句，“回首问来萧瑟处，归去，也无风雨也无晴”，竟一言不发，泪如雨下。
1979年，因为台湾和美国的关系恶化，王世杰受到刺激，情绪非常不稳定，导致身体日见衰弱。到了1980年1月，已经不良于行了，3月住进医院，虽然手术非常成功，但是因为年纪太大，身体无法恢复。这时家属和门生、故旧都劝他去美国疗养。王世杰却摇摇头说：“台湾虽是海上孤岛，但总还是中华国土的一部分。
我死，也要灰留孤岛。将来有一天，也许有海风海潮把它送到崇阳故乡去，那我就含笑九泉了。到了1981年1月，语言发生困难，呈现昏迷状态。3月27日，他突然呕吐，经送荣总诊治后，检验出白血球增加，热度未退，身体更加衰弱。到了4月17日，病势忽然转急，不得不移入加护病房治疗，最终因为年高体弱，于1981年4月21日早晨5点30分与世长辞，享年91岁。临终前，他嘱咐儿女：“一定要为家乡人民做件好事，以后为我立碑时，去掉所有头衔，只须刻上‘前国立武汉大学校长王雪艇先生之墓”，并将其一生所收藏的70余幅珍贵字画赠予武汉大学。
当他看到儿女们点头后，才微微合上了双眼。对于王世杰一生的主要经历，可借用吴耀玉等在王世杰先生九十寿辰赠送的一首诗来概括：
地灵人杰咏崇阳，寿庆中和毓化光。
天赋髫龄真罕匹，神聪弱冠实无双。
青云意气鲁戈挽，白雪才华汉表彰。
志在鸿飞轻垤蚁，忧如羹沸念蜩螗。
政经造诣登峰顶，博士学成涉远洋。
厚植菁英奠鄂省，恢宏武大系苞桑。
持衡教育甄陶冶，掌握外交协异方。
身带霜威辞帝阙，口传天语说英邦。
輶斩驻驾雍途畅，杖节论兵远路长。
奉诏秘书谋谟献，秉钧燮理股肱良。
荣思咫尺亲龙衮，畀信从容步玉堂。
六略干城磐石固，九畴御国海屏强。
云浮鳞莘中研院，鸿渐鹿鸣上序庠。
高造宏才腾踊跃，广延俊逸任翱翔。
年高退隐垂昆侧，名盛居尊启后芳。
华国文章擒锦锈，等身著述赛沅湘。
有为有守清标举，立德立言伟功扬。
玉树掌珠皆颖秀，桐枝瓜瓞显晖芒。
凤偕双庆乾坤定，鹤享遐龄日月常。
桃李盈门叨列末，载寿敬寿万年觞。
王世杰的夫人萧德华，善于持家，相夫教子，为亲友所敬重。他们育有子女各二，长女雪华，习医，后与艾世勋结婚，现在两人都在美国哥伦比亚大学医学院执教。次女秋华，在美国留学时，与一美国人相恋，准备结婚。王世杰很为反感，当即写信，寄往美国：“国人之巨，难道就没有你一个相爱的？”女知父意，不敢违命，便与美国人终止恋爱。至今一直独守贞操。曾在美国做执业建筑师，现在在台湾定居，并在大专院校教书。大儿子纪五，1927年生，中央大学肄业，台湾大学政治系毕业，美国哥伦比亚大学国际法硕士学位，曾任美国旧金山《少年中国晨报》助理编辑、《自由中国时报》编辑。回台湾后，历任政治大学副教授、“行政院国家科学委员会”专门委员会副秘书长、国际合作组长兼任国际关系研究中心研究员，政治学会、国际法学会会员等职。1982年出任“行政院国家科学委员会”副主任委员。他与张忠琳女士结婚，育有二女一男。小儿子，德励，所学专业为行政，曾任基隆市税捐稽征处长及台湾省银行专员，与林美智女士结婚，育三男，他本人不幸在1974年去世。
1985年，遵照王世杰的宿愿，他的家属寄回了款项，在故乡湖北省崇阳县回头岭修建了一口水井，井边上竖立的石碑刻有“敦睦饮水井”五个大字，含义深刻，意境深远。其女儿雪华和秋华遵照王世杰“为家乡人民做件好事”的遗愿，在崇阳大道捐建了“雪艇图书馆”，为繁荣科学文化、发展崇阳经济尽了一臂之力。
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